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        工作動態

        精密測量院等在調控催化劑表面微平衡研究中取得新進展

        發表日期:2022-07-26來源:精密測量科學與技術創新研究院放大 縮小

          近日,精密測量院鄭安民研究團隊與浙江大學王亮、肖豐收研究團隊合作報道了一種控制催化劑表面微觀環境中水物種的吸-脫附平衡的策略,實現合成氣制備低碳烯烴過程中催化劑效率翻倍,同時進一步優化了低碳烯烴的選擇性,展現出良好的工業應用前景。相關研究進展在學術期刊《科學》上發表。  

          費托合成(Fischer–Tropsch process),又稱F-T合成,是指以合成氣(一氧化碳和氫氣的混合氣體)為原料合成碳氫化合物的過程,因1923年發明這一方法的兩位德國化學家的名字而得名。費托合成開辟了從煤炭中獲得重要工業原料的路線,誕生近100年來,它幫助人們實現了從煤炭中獲得燃料和精細化學品,在緩解石油依賴方面發揮了重要作用。由于我國富煤和貧油的能源結構特點,費托合成顯得愈發重要。

          百年以來,科學家和工程師們對費托合成的工藝過程已進行了多次創新、改進,但要實現一氧化碳加氫反應的低成本、高效率進行,仍存在許多挑戰。鈷基費托反應過程中產生的水分子吸附在催化劑表面,會遮蔽掉催化劑表面的一部分活性中心,限制催化效能。因此,催化劑表面的水分子快速脫附顯得尤為重要。經過反復推敲,研究團隊找到了一個新穎的突破口,通過在催化體系中物理混合超疏水材料(聚二乙烯基苯)來調控催化劑表面水分子的動態平衡,實現對催化劑的性能調控。聚二乙烯基苯就像“轉運助手”,在鈷錳碳化物(催化劑)顆粒之間開辟許多導水通道,為催化劑表面釋放出更多的活性位點,較普通催化劑大幅提升了水的擴散速率。經過這一優化,在250 °C和0.1 MPa的溫和反應條件下一氧化碳的轉化率提升到無疏水助劑體系的兩倍左右,達到63.5%。同時,烴類產物中低碳烯烴的選擇性達到71.4%。

          在實驗結果的基礎上,鄭安民團隊采用高精度的理論模擬,從微觀層面進一步研究通道潤濕性對水擴散的影響。分子動力學模擬發現親水通道與水分子相互作用并減慢它們的擴散,而疏水通道與水分子之間的弱相互作用加速了水的逸出。非平衡動力學模擬結果表明,疏水通道更有利于附著在催化劑表面的水分子快速逸出,從而改變催化劑表面的微觀環境,促進水分子的脫附和抑制其再吸附,有效地讓催化劑活性中心釋放出來,推動反應正向進行,為催化劑持續高效工作提供有利條件。

          不同于傳統費托催化劑的研究,該工作主要聚焦于反應產物在催化劑表面的吸-脫附微平衡調控上。通過催化劑和疏水助劑物理混合,在催化劑表面構筑特定的微觀環境,對現有催化劑“無損”情況下進行反應性能調控,優于通常采用的化學修飾方法。這種新型催化體系不需要改造現有工業反應路線,能夠高效率地應用于生產實踐。

          該研究以“催化劑和疏水性聚合物的物理混合促進水分子逸出來提升 CO 加氫反應性能”(Physical mixing of a catalyst and a hydrophobic polymer promotes CO hydrogenation through dehydration )為題于7月22日在《科學》雜志上線。浙江大學博士生方偉、王成濤和精密測量院特別研究助理劉志強為論文的第一作者,浙江大學教授肖豐收、研究員王亮和精密測量院研究員鄭安民為論文通訊作者。

          論文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo0356

          

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